氢能是国家战略性能源，高效产氢属于国家乃至世界发展的重大需求。针对当前工业领域电解水、化石燃料产氢能耗高、二次污染严重等问题，急需开展光解水产氢等新技术的研发并实现氢能的高效制备。针对光解水高效产氢的关键在于研制高活性催化剂，本团队以超薄氮化碳催化剂的精准设计为核心、工程化应用为目标，利用分子插层法调控薄层氮化碳厚度和结构，增强了光生电子和空穴(简称光生电荷)的氧化还原电位；率先利用金属氧化物自催化法可控制备了超薄氮化碳 Z型结构复合催化剂，显著提高了光生电荷分离与传输性能，大幅提升了光解水产氢效率，并实现了水的全分解；基于化工传热、传质原理，运用热氧化法实现了超薄氮化碳催化剂的宏量制备，提升了超薄氮化碳催化剂的产氢效率。其研究结果不仅丰富和发展了光解水产氢的理论，而且对促进我国发展高效、清洁氢能技术及有机氮化碳材料的工程化应用具有重要意义。
此外，本团队在CO2转化方面进行了深入的研究，主要集中在光催化CO2还原和电化学CO2还原。在电催化CO2还原研究领域，本团队合成了铁单原子修饰的氮杂氧化石墨烯材料，该材料不仅避免了铁基纳米晶的形成，而且在低过电位下，具有显著的法拉第效率，CO生成效率达到80%。在光催化CO2还原领域，本团队采用超分子自组装策略成功制备出多孔富氮g-C3N4纳米管。规整的中空多孔管状结构提高了电荷分离效率，并为催化剂表面反应提供丰富的活性位点；氨基官能团的修饰不仅延长了光生电荷的荧光寿命，而且使g-C3N4具有极强的路易斯碱性，这有利于CO2分子在催化剂表面的吸附，进而促进了光催化CO2还原反应。相比于体相g-C3N4和其他碳基材料，其表现出优异的光催化CO2还原性能。本团队也通过等离子体促进技术、静电纺丝法以及微波辅助技术等设计合成了二维黑磷及其复合材料、多维In2O3-CuIn2S4、Bi系材料等一系列高效光催化剂。通过研究催化剂的作用机制，揭示其结构与光催化CO2还原活性之间的构效关系，并且运用DFT进行理论分析，深入探索了CO2光还原路径。
能源产业是国民经济的支柱，加强能源化工研究具有十分重要的意义。能源化学工程涉及物理化学、材料化学和化学工程等学科，兼具理学、工学相融合的鲜明特色，是能源高效利用和新能源开发的关键学科。氢能作为洁净能源利用将成为未来能源变革的重要组成部分。“国家中长期科学技术发展规划纲要2006-2020年”将氢能列为重点研究内容。发展高效、低成本、规模化制氢技术具有重要的社会和经济效益。本团队将以高效低成本的直接太阳能光化学转化与利用为目标，解决太阳能制氢的核心关键科学问题。
在前期的研究工作中，本团队通过调控超薄氮化碳的厚度和结构，有效促进了电子和空穴的分离和传输，实现了高效产氢。但是，为实现宏量制备结构和性能可控的超薄氮化碳催化剂，使之满足工业化应用的要求，以下关键的基础科学问题仍然需要进一步探索：如何构建超薄氮化碳的表面缺陷以调控其能带结构，实现宽光谱响应，同时增强其电子和空穴的分离及传输性能；为增强固液界面的吸附和传质能力，提升催化剂的光吸收和利用率，高结晶度、高机械强度的超薄氮化碳特殊结构的设计和制备显得尤为重要；具有全解水功能、能带结构相匹配的金属氧化物/超薄氮化碳复合催化剂宏量制备技术也是制约光解水产氢工程化发展的关键问题。
|
|
