环境催化与能源化工课题组
Environmental Catalysis & Energy Chemistry Group of UJS

杨金曼博士在Chemical Engineering Journal期刊发表最新研究成果

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发表时间:2023-04-01 19:30

近日,杨金曼博士在国际化工TOP期刊《ChemicalEngineering Journal》上在线发表论文“Band engineering ofnon-metal modified polymeric carbon nitride with broad spectral response forenhancing photocatalytic CO2 reduction”(DOI:10.1016/j.cej.2023.141841)。****为该论文的第一完成单位,课题组杨金曼博士为第一作者,杨科芬硕士为共同第一作者,许晖教授和李华明教授为共同通讯作者。

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开发环保、低成本、高效的催化剂对光催化CO2催化转化至关重要,碳氮聚合物(PCN)是一种应用前景广泛的明星材料。然而,PCN在光催化CO2还原领域的应用受限于窄的光响应的范围和较慢的载流子分离行为。本研究采用简单的乙醇酸辅助尿素高温热聚合法成功构筑一种多孔薄层的宽光谱响应棕色碳氮聚合物(Bro-PCN)光催化剂,并将其应用于高效光催化CO2还原。PCN的形貌不仅得到了有效优化,比表面积明显提升,促进催化剂对CO2分子的吸附与活化;而且氧元素的成功引入实现了电子结构重组,产生了中间带隙,促使光吸收扩展至近红外,实现了宽光谱响应。另外,氧物种成功引入碳氮聚合物三嗪环结构优化的能带结构促进了光生载流子的高效分离和传输。理论计算结合实验结果验证了Bro-PCN优异的光催化活性与氧原子引入后改善的能带结构密切相关。依此,成功构筑的Bro-PCN呈现出高效的光催化CO2还原性能。在可见光照射下,CO的产率达到80.93μmol g-1 h-1相较于PCN提高3倍。甚至在光谱范围大于700nm时,仍然可以表现出CO2CO转化的能力。该研究工作为碳氮聚合物材料的设计及其在光催化CO2还原领域的应用提供了重要参考。本研究得到了国家自然科学基金项目的资助。文章链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.141841


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